钴酸锂凭借出色的体积能量密度、良好的倍率性能和稳定的循环性能,在计算机、通信和消费电子市场中占据重要地位。然而,由于市场份额攀升、产品迭代速度加快以及锂离子电池寿命的有限性,导致废旧钴酸锂电池数量逐年提高。在金属资源逐渐枯竭、环境保护日益严苛的形式下,废旧钴酸锂电池的有效再生利用对实现锂离子电池行业的、环保、可持续发展具有经济和生态意义。
该研究提出了湿化学浸渍/固相烧结以及磷化策略,修复了废旧钴酸锂中受损的层状结构,实现了钴酸锂材料体相Mn掺杂、近表面P梯度掺杂以及Li3PO4/CoP复合表面改性。具有离子电导性的Li3PO4和电子导电性的CoP的复合表面涂层利于抑制电/电解质界面副反应,并利于Li+扩散和电子传输。同时,多种表征技术证实,形成的强P-O键和Mn-O键可以稳定钴酸锂的晶体结构,利于抑制晶格氧的逸出。上述协同效应使得升级后的钴酸锂在4.6 V电压下具有优异的电化学性能如高比容量、良好的循环稳定性等,性能商业钴酸锂正材料。
此外,研究人员结合原位X射线衍射技术、GITT测试及DFT密度泛函理论计算结果,分析了高压钴酸锂充放电过程中的反应机制。该研究设计的多重表面改性与体相掺杂策略,为退役钴酸锂直接升级再造为下一代正材料提供了指导。
研究工作得到国家自然科学基金等的支持。
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